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2005 International Nuclear Atlantic Conference - INAC 2005
Santos, SP, Brazil, August 28 to September 2, 2005
ASSOCIAÇÃO BRASILEIRA DE ENERGIA NUCLEAR - ABEN
ISBN: 85-99141-01-5
ESTUDO DO DESEQUILÍBRIO RADIOATIVO NAS SÉRIES
RADIOATIVAS DO 238U E 232Th POR ESPECTROMETRIA GAMA
NATURAL EM GRANITÓIDES DE MORUNGABA (SÃO PAULO BRASIL)
Helen S. B. da Silva1e Rosana N. dos Santos1,2
1
Departamento de Geofísica - Instituto de Astronomia, Geofísica e Ciências Atmosféricas
Universidade de São Paulo
Rua do Matão, 1226
05508-090 São Paulo, SP
[email protected]
[email protected]
2
Departamento de Física – Centro de Ciências Exatas
Pontifícia Universidade Católica de São Paulo
Rua Marques de Paranaguá, 111
01303-050 São Paulo, SP
[email protected]
RESUMO
Este trabalho apresenta as atividades específicas de 234Th, 226Ra, 228Ra e 228Th determinadas em granitóides não
alterados (Grupo A) de Morungaba, bem como em alguns afetados por diferentes graus de alteração (Grupos B,
C e D). A amostragem foi realizada na cidade de Valinhos, localizada a leste do estado de São Paulo (Brasil).
As atividades foram obtidas através da técnica de espectrometria gama natural de alta resolução utilizando-se
um detetor de germânio hiperpuro (HPGe). Desta forma, foi possível calcular as razões de atividades
(226Ra/234Th), (228Th/228Ra), (228Ra/234Th) e (228Ra/226Ra) e investigar a condição de desequilíbrio radioativo nas
séries radioativas de 238U e 232Th. Os resultados preliminares mostram que a razão de atividades (226Ra/234Th)
aumenta progressivamente com a elevação do grau de alteração da rocha variando de 0,43 ± 0,04 a 0,79 ± 0,03.
Este resultado indica que as amostras analisadas estão em desequilíbrio radioativo da série do 238U em todos os
grupos. Por outro lado, a razão de atividades (228Th/228Ra) variou entre 0,9 ± 0,1 e 1,0 ± 0,1 indicando que estes
radionuclídeos estão em equilíbrio radioativo secular. As razões de atividades (228Ra/234Th) e (228Ra/226Ra)
variam de 0,93 ± 0,08 a 1,7 ± 0,1 e 0,9 ± 0,1 a 1,0 ± 0,1, respectivamente, permitindo estudar o comportamento
desses elementos em processos de alteração envolvidos na análise das rochas.
1. INTRODUÇÃO
As séries naturais do 238U, 235U e 232Th possuem nuclídeos de propriedades físicas e químicas
diferentes, com uma grande variação entre suas meias vidas. Quando o decaimento ocorre em
um sistema fechado, por períodos que variam com as meias vidas dos nuclídeos envolvidos,
as atividades de todos os componentes de cada série são iguais às dos radioisótopos que lhes
dão origem (condição de equilíbrio radioativo secular). A maioria das rochas ígneas está em
equilíbrio radioativo secular, ou seja, as atividades são as mesmas para todos os radioisótopos
das referidas séries.
Certos processos geológicos provocam fracionamentos químicos, quebrando as cadeias de
decaimento e causando o desequilíbrio nas séries. Após a separação, os nuclídeos
pertencentes a cada série tendem a restaurar o equilíbrio radioativo com os demais membros,
com taxas impostas pelas suas respectivas constantes de decaimento. O período necessário
para que um sistema fechado, contendo inicialmente os nuclídeos pais de cada série natural
de decaimento, atinja 98,5% do equilíbrio é cerca de seis vezes a meia vida do nuclídeo filho
de menor constante de decaimento. Dessa forma, a série do 238U pode ser considerada em
equilíbrio após um período de 1,5 milhões de anos, a do 235U em 190.000 anos e a do 232Th
em 40 anos [1].
Neste trabalho são apresentados os resultados da investigação de equilíbrio radioativo em
rochas sãs e em rochas com vários graus de alteração dos Granitóides de Morungaba
utilizando-se a técnica de espectrometria gama natural de alta resolução. Para tanto, está
sendo realizada a determinação das atividades específicas de 234Th e 226Ra (a partir dos
nuclídeos de 234Th, 226Ra, 214Pb e 214Bi pertencentes à série do 238U) e de 228Ra e 228Th (a
partir de 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl pertencentes à série do 232Th). Com isso, torna-se possível
a análise das razões de atividades (226Ra/234Th), (228Th/228Ra), (228Ra/234Th) e (228Ra/226Ra)
nestas amostras, as quais fornecem informações sobre a mobilidade desses elementos em
processos causados por intemperismo.
2. GRANITÓIDES DE MORUNGABA – SÃO PAULO - BRASIL
Os granitóides de Morungaba afloram na região leste do estado de São Paulo, junto à borda
da bacia Sedimentar do Paraná. Estes granitóides estão distribuídos numa área aproximada de
330 km2 (Fig. 1), situada a leste da cidade de Campinas (90 km da cidade de São Paulo). O
maciço é formado por diferentes corpos intrusivos neoproterozóicos (tardi e pós-tectônicos),
com idades entre 620 Ma e 570 Ma.
Itapira
Mogi- Mirim
Monte Sião
Águas de
Lindóia
Bueno Brandão
Rio do Peixe
Socorro
Serra
Negra
Cosmópolis
Munhoz
Rio Camanducaí
Jaguariúna
Amparo
Camanducaia
Pinhalzinho
Pedreira
Paulínia
Minas Gerais
Rio Jaguarí
Campinas
Morungaba
Extrema
Bragança
Paulista
Joanópolis
Valinhos
23º
Itatiba
Piracaia
Louveira
Itupeva
São Paulo
Rio Atibaia
Jundiaí
Franco da
Rocha
Cabreúva
22°S
Cajamar
Rio Tietê
São
Roque
25°S
47°
51°W
Cidades
Rodovias
0
30 km
47°W
NG
Figura 1. Mapa de localização onde encontram-se
os granitóides de Morungaba no Estado de São
Paulo.
INAC 2005, Santos, SP, Brazil.
A coleta das rochas foi realizada em dois pontos de amostragem, distanciados de
aproximadamente 200 metros e localizados no Clube de Campo Valinhos (22°57´S,
46°55´W), situado no Plúton Meridional, a 14 km da cidade de mesmo nome. Em termos
macroscópicos, apresentam geralmente coloração rosa. A mineralogia essencial destas rochas
é dada por feldspatos potássicos e cálcico-sódicos, quartzo e biotita, podendo ocorrer
muscovita, magnetita, ilmenita, titanita, monazita, granada e fluorita [2, 3].
3. METODOLOGIA EMPREGADA
Para realizar o estudo proposto, o material foi subdividido de acordo com o grau de alteração
observado para cada ponto, selecionando-se 20 amostras para análise. Deste conjunto foram
analisadas, até o momento, 15 amostras por espectrometria gama natural de alta resolução.
Para o emprego do método analítico, foram britadas, as inicialmente, cerca de 1 kg de cada
amostra (diâmetro inferior a 0,5 cm), sendo, em seguida, lavadas com água destilada e secas
em estufa a 50 °C. Este material foi quarteado, sendo parte dele utilizado neste estudo e o
restante foi guardado para análises posteriores.
2.1. Espectrometria Gama Natural
Para esta análise foram acondicionados aproximadamente 250 g de material britado, em
caixas plásticas lacradas e deixadas em repouso por um período mínimo de 45 dias antes da
medida, para que a série do 238U restabeleça a condição de equilíbrio radioativo secular do
226
Ra com seus produtos de decaimento de meia vida curta (a meia vida do 222Rn é de 3,38
dias). As amostras foram submetidas a contagem em um detetor de germânio hiperpuro
(HPGe) com 70 % de eficiência e resolução de 2,0 keV para o pico do 60Co com energia de
1332,49 keV.
Para a determinação das atividades dos radioisótopos de interesse foram utilizados padrões
secundários de urânio (31,37 ± 0,15 Bq) e tório (10,740 ± 0,070 Bq) em equilíbrio radioativo
secular. O procedimento dos padrões secundários de urânio e tório está descrito em detalhe
em [4]. As atividades específicas dos radionuclídeos 234Th, 214Pb e 214Bi, pertencentes à série
do 238U, e de 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl, pertencentes à série do 232Th, foram determinados
comparando-se área dos respectivos picos de absorção total observadas nas amostras, com
seus correspondentes presentes nos espectros dos padrões secundários de atividade. Nestas
medidas foi descontada a taxa de contagem proveniente da radiação de fundo, medida
utilizando-se quartzo em pó acondicionado de forma a manter a geometria de detecção
idêntica à das amostras. O tempo de medida foi de 48 horas e só foram considerados os
radionuclídeos cujas contagens excederam o limite de detecção [5]. Os erros nas
determinações das atividades gama dos radionuclídeos analisados estão associados
principalmente à incerteza na determinação das áreas dos picos nos espectros das amostras e
padrões.
A atividade especifica do 234Th foi determinada a partir do seu pico de absorção total de 63,3
keV. Por outro lado, a atividade específica do 226Ra foi obtida a partir das médias das
atividades do 214Pb (picos de 295,2 keV e 351,9 keV) e 214Bi (picos 609,3 keV e 1120,3 keV),
ponderadas pelo inverso de suas variâncias. De forma análoga, as atividades específicas de
228
Ra e 228Th foram estimadas a partir das médias das atividades do 228Ac (911,2 keV e 968,9
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keV) e dos isótopos de 212Pb (238,6 keV e 300,1 keV), 212Bi (727,3 keV) e 208Tl (583,2 keV e
860,6 keV), respectivamente, ponderadas pelo inverso de suas variâncias.
Este mesmo procedimento aplicado a uma geometria de contagem bastante similar à utilizada
neste trabalho forneceu resultados com elevados níveis de reprodutibilidade, com precisão
relativa de 5% para 234Th, 3% para 226Ra, 7% para 228Ra e 228Th. Estes valores foram
determinados através de uma série de medidas envolvendo dez alíquotas de um mesmo dique
de tefrito-basanito da Ilha de São Sebastião (SP). O erro associado engloba tanto as incertezas
associadas à metodologia adotada, como também possíveis heterogeneidades das amostras.
O desequilíbrio da série do 238U fica evidenciado as atividades específicas de 234Th e 226Ra
são diferentes. No caso da série do 232Th, a existência do desequilíbrio é observada pela
diferença entre as atividades específicas do 228Ra e do 228Th.
3. RESULTADOS E DISCUSSÃO
A determinação das atividades específicas de 234Th, 226Ra, 228Ra e 228Th em rochas sãs e em
rochas com vários graus de alteração foi realizada pela técnica de espectrometria gama
natural [3]. Para estudar o equilíbrio radioativo foram calculadas as razões de atividades de
(226Ra/234Th), (228Th/228Ra), (228Ra/234Th) e (228Ra/226Ra) em 15 rochas coletadas em dois
pontos de amostragem próximos a dois poços cadastrados no DAEE/SP (Departamento de
Águas e Energia Elétrica do Estado de São Paulo) sob os números 0018 (código de
laboratório P1) e 0019 (código de laboratório P2), localizados no Clube de Campo Valinhos.
As rochas frescas foram agrupadas no Grupo A, enquanto que as rochas alteradas foram
divididas, em relação aos seus graus de alteração, em três grupos: pouco alterado (Grupo B),
mediamente alterado (Grupo C) e fortemente alterado (Grupo D).
No caso do ponto P1 foram analisadas quatro rochas que, de acordo com o grau de alteração
observado, três delas foram classificadas como frescas (Grupo A) e uma mediamente alterada
(Grupo C). As atividades específicas de 234Th e 226Ra variaram de 0,105 ± 0,005 Bq/g e 0,134
± 0,007 Bq/g e de 0,080 ± 0,002 Bq/g e 0,109 ± 0,003 Bq/g, respectivamente nas rochas
frescas, enquanto que na alterada obteve-se uma atividade de 0,086 ± 0,004 Bq/g para o 234Th
e 0,057 ± 0,002 Bq/g para o 226Ra na série do 238U (Fig.2A). As razões de atividades
(226Ra/234Th) variaram de 0,72 ± 0,03 a 0,79 ± 0,03, com uma média de 0,77 ± 0,05 nas
rochas frescas , enquanto que na rocha alteradas essa razão foi de 0,66 ± 0,02 (Tab. 1).
Em relação ao ponto P2, foram analisadas onze amostras divididas em três grupos, conforme
critério adotado anteriormente. Cabe ressaltar que o grupo A não possui representante porque,
aparentemente, todas as amostras possuíam algum tipo de alteração. A atividade específica de
234
Th variou de 0,061 ± 0,002 Bq/g a 0,068 ± 0,003 Bq/g para o grupo B, 0,072 ± 0,003 Bq/g
a 0,087 ± 0,004 Bq/g para o grupo C e de 0,060 ± 0,002 Bq/g a 0,086 ± 0,003 Bq/g para o
grupo D. Para o radioisótopo de 226Ra obteve-se variações de 0,043 ± 0,002 Bq/g a 0,054 ±
0,002 Bq/g para o grupo B, de 0,055 ± 0,002 Bq/g a 0,068 ± 0,003 Bq/g para o grupo C e de
0,033 ± 0,003 Bq/g a 0,063 ± 0,003 Bq/g para o grupo D. A Fig. 2A mostra o
comportamento entre os radionuclídeos de 226Ra e 234Th em relação ao equilíbrio radioativo.
As médias das razões de atividades (226Ra/234Th) (226Ra/238U), (226Ra/234U) e (228Ra/226Ra)
referentes aos grupos B, C e D, encontram-se representadas na Tab. 1 e nas Fig. 2B, 2C e 2D.
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Tabela 1. Razões de atividades nos diversos grupos dos pontos P1 e P2.
P1
(226Ra/234Th)
(228Ra/234Th)
(228Th/228Ra)
(228Ra/226Ra)
Grupo A (n = 3)
0,77 ± 0,05
0,77 ± 0,05
1,00 ± 0,05
1,2 ± 0,1
Grupo C (n = 1)
0,66 ± 0,02
0,66 ± 0,02
0,9 ± 0,1
1,55 ± 0,07
P2
(226Ra/234Th)
(228Ra/234Th)
(228Th/228Ra)
(228Ra/226Ra)
Grupo B (n = 4)
0,73 ± 0,06
0,75 ± 0,06
0,98 ± 0,05
2,1 ± 0,2
Grupo C (n = 3)
0,76 ± 0,02
0,76 ± 0,02
0,97 ± 0,06
2,1 ± 0,2
Grupo D (n = 4)
0,6 ± 0,1
0,6 ± 0,1
1,0 ± 0,1
2,1 ± 0,3
(B)
(A)
Th (Bq/g)
228
Ra (Bq/g)
Equilíbrio
* P1
Radioativo
226
0.12
* P1
, P2
0.12
, P2
0.08
0.08
Equilíbrio
Radioativo
0.04
0.04
Ra (Bq/g)
228
Th (Bq/g)
234
0.04
0.08
0.04
0.12
0.12
(D)
(C)
Ra (Bq/g)
Ra (Bq/g)
228
0.12
0.08
226
* P1
, P2
0.12
* P1
, P2
0.08
0.08
0.04
0.04
Th (Bq/g)
Ra (Bq/g)
234
0.04
0.08
0.12
228
0.04
0.08
Figura 2. Atividades específicas dos radioisótopos
obtidos por espectrometria gama natural: (A)
226
Ra e 234Th; (B) 228Th e 228Ra; (C) 228Ra e 234Th;
226
Ra e 228Ra.
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0.12
5. CONCLUSÕES
De acordo com os resultados obtidos, foi possível obter informações importantes sobre os
processos alteração intempérica em granitóides de dois pontos de amostragem localizados no
Clube de Campo Valinhos.
As análises das atividades específicas dos radionuclídeos de 234Th, 226Ra, 228Ra e 228Th, bem
como suas razões de atividades, permitiram-nos fazer as seguintes verificações:
a) À medida que o grau de alteração aumenta nas rochas analisadas, observou-se que ocorre
uma diminuição significativa nas razões de atividades (226Ra/234Th) e (228Ra/234Th),
provavelmente porque o rádio é mais susceptível à lixiviação em relação ao tório.
b) As atividades específicas de 228Ra são superiores aos valores obtidos para o 226Ra. Este
empobrecimento de 226Ra é provavelmente causado pela lixiviação preferencial do 226Ra
nas rochas. Cabe ressaltar ainda, que nas rochas frescas (Grupo A), observou-se que as
razões de atividades (228Ra/226Ra) obtidas foram levemente menores que nos demais
grupos, indicando que o 226Ra sofreu um processo de lixivição menor nestas amostras.
c) Em todos os grupos, as razões de atividades (228Th/228Ra) permaneceram constantes e
iguais à unidade, dentro dos erros experimentais. Portanto, não observou-se alterações
variações entre as atividades desses radioisótopos em função da variação de parâmetros
físico-químicos.
AGRADECIMENTOS
As autoras agradecem a L. S. Marques por ceder as amostras utilizadas neste estudo e
também pela sua valiosa colaboração. Agradecemos também a F. B. Ribeiro pelas sugestões
durante a execução do trabalho. A primeira autora agradece ao CNPq pela concessão de uma
bolsa de Iniciação Científica (processo 502150/2004-1). Esta pesquisa está sendo
parcialmente financiada pela FAPESP (processo 03/117930).
REFERENCES
1. M. Condomines, C. Hermond, C.J. Allègre, “U-Th-Ra radioactive disequilibria and
magmatic processes”, Earth and Planetary Science Letters, 90, pp.243-262 (1988).
2. S. R. F. Vlach, Geologia, Petrologia e Geocronologia das regiões meridional e oriental
do Complexo de Morungaba, SP, Dissertação de mestrado, IG/USP, 253p., unpublished,
(1985)
3. S. R. F. Vlach, Geologia e Petrologia dos Granitóides de Morungaba, SP, Tese de
doutoramento, IG/USP, 414p., unpublished, (1993).
4. R. N. dos Santos, L. S. Marques, F. B. Ribeiro, “Estudo do equilíbrio radioativo das séries
do 238U e 232Th nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e de Martin Vaz,” Geochimica
Brasiliensis, 14(1), pp. 135-153 (2000).
5. L. A. Currie, “Limits of quantitative detection and quantitative determination”, Analytical
Chemistry, 40(3), pp 586-593 (1968).
INAC 2005, Santos, SP, Brazil.